近日，南开大学物理科学学院超快电子显微镜实验室付学文教授团队与美国布鲁克海文国家实验室YimeiZhu教授团队等开展合作，基于自主开发的4D超快透射电镜，观测到了银膜上飞秒激光诱导表面等离激元的分布及动力学过程，为等离激元器件的设计和应用提供了指导。该研究于近日以NanoscaleFemtosecondImagingofEvanescentSurfacePlasmonsonSilverFilmbyPhotonInducedNearFieldElectronMicroscopy为题，发表在国际重要学术期刊《NanoLetters》。 近年来，付学文教授研究团队与合作者在4D超快透射电镜中发展了基于自由电子光子强相互作用的光子诱导近场电子显微镜（PINEM）技术，并提出了一种新型双色光子超快泵浦探测方案，将四维超快电镜的时间分辨提升了一个数量级（达到50飞秒），在飞秒与纳米时空尺度揭示了单个Mott绝缘体VO2纳米线的绝缘体金属相变动力学过程（Nat。Commun。2020，11，5770）。在本工作中，研究团队进一步用PINEM成像技术研究了银膜上表面等离激元的分布及超快动力学过程。 表面等离激元是金属表面自由电子的集体共振振荡，可以将光限制在非常小的尺寸，实现在纳米尺度操纵光场。这些独特的优点使得表面等离激元在表面增强拉曼光谱、传感器、光伏器件和量子通信等领域具有广阔的应用前景。由于银纳米结构具有从可见光到近红外光范围内可调谐的表面等离激元共振特性，因此被认为是最重要的表面等离激元材料之一。银纳米结构表面等离激元的共振特性可以通过改变其形态、大小和其他参数来调节。为了更好地设计和使用等离激元器件，理解表面等离激元的产生、传播和衰减过程是至关重要的。然而，所有这些过程都发生在飞秒的时间尺度和纳米的空间尺度上。因此，以合适的时空分辨率直接表征和捕获不同银纳米结构的表面等离激元具有重要的意义。 研究团队利用配备了电子能量损失谱仪的4D超快透射电子显微镜，通过PINEM技术研究了银膜上飞秒激光（波长515nm）诱导的表面等离激元。实验得到的电子与表面等离激元近场相互作用后的能谱呈现出典型的PINEM能谱特征：电子能谱零损失峰（ZLP）两侧出现一系列离散的峰，其间隔为入射光子能量的整数倍，意味着电子在与表面等离激元近场相互作用中吸收或放出了多个光子（图1a）。通过改变泵浦激光的能量密度并对电子能量谱中的PINEM部分积分，他们发现PINEM强度首先随激光能量密度线性增长，在15mJcm2达到饱和（图1a、b）。在15mJcm2的入射激光能量密度下，通过改变激光的偏振研究了PINEM强度的偏振依赖性。发现与纳米线、纳米棒等结构的偏振依赖性不同，激光偏振方向的改变不会影响银膜上的PINEM强度（图1c）。 图1：a、不同入射激光能量密度下的电子能谱；b、相对PINEM强度与入射激光能量密度的关系；c、PINEM强度与入射激光偏振方向的关系。 通过只选择吸收光子能量的电子进行能量过滤成像，他们直接观测到了表面等离激元的空间分布，并通过改变入射激光的偏振方向揭示了激光偏振方向对表面等离激元分布的影响（图2a）。表面等离激元在产生后首先沿着激光的偏振方向传播，然后在垂直于偏振方向的晶界处发生散射，在能量过滤图像中表现为偏振依赖的条纹。通过改变激光脉冲和电子脉冲之间的时间延迟，他们跟踪了光激发表面等离激元随时间的演化，实现了在纳米飞秒尺度对表面等离激元的直接可视化（图2b）。 图2：a、t1。2ps（左）和t0ps（中、右）时的能量过滤图像，激光偏振方向如绿色箭头所示；b、不同时间延迟下的能量过滤图像，其中激光脉冲的偏振方向与a（中）的偏振方向相同。 棒状纳米结构的PINEM效应被广泛用于识别4D超快电镜中泵浦激光脉冲和探测电子脉冲的时空重叠。但是在这些实验中激光脉冲的偏振应该垂直于纳米结构的纵向轴，以最大限度地提高近场激发，这就使得这种方法在实际使用中受到一定限制。相比之下，银膜的PINEM信号不存在偏振依赖性，即入射飞秒激光的偏振可以是任意方向的，这使得银膜成为识别4D超快电镜时间零点的更好平台。此外，能量过滤PINEM图像上观察到的条纹也可能与光诱导周期表面结构（LIPSS）的机理有关，而LIPSS的形成过程是一个复杂的非平衡过程，其物理机制尚不清楚。鉴于PINEM成像的高时空分辨率，未来可进一步用PINEM技术从实验上探索LIPSS的物理机制。该研究工作不仅为各种微纳结构与超材料的表面等离激元分布及动力学研究提供了高时空分辨手段，同时对于银膜表面等离激元的激光能量密度和偏振依赖性，以及超快动力学过程的研究结果对微纳尺度表面等离激元器件的设计和应用具有重要指导意义。 南开大学物理科学学院付学文教授为论文第一作者兼通讯作者，YimeiZhu教授为共同通讯作者，南开大学2020级硕士生孙泽鹏为共同一作，南开大学为论文第一单位。该研究得到了国家自然科学基金委、国家科技部、天津市科技局、中央高校基础研究经费等的大力支持。
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